Evaluación de óxidos metálicos de titanio y zirconio como adsorbentes alternativos en la fabricación de generadores 99Mo/99mTc en Medicina Nuclear.

Abstract

El 99mTc es el radionúclido más utilizado en medicina nuclear debido a que posee las propiedades físicas, químicas y nucleares ideales para el diagnóstico preciso de una amplia variedad de enfermedades. Este radionúclido es producto de decaimiento del 99Mo, que, a su vez, puede producirse por irradiación del 98Mo con neutrones o por fisión del 235U en un reactor nuclear. El 99Mo, producto de la fisión del 235U, es el que más se utiliza para la fabricación de generadores 99Mo/99mTc de uso médico, porque ofrece una elevada actividad específica. Sin embargo, en los últimos años, gran parte de los reactores nucleares que emplean la fisión del 235U para la producción de 99Mo han tenido que ser cerrados debido tanto a fallos técnicos como a su antigüedad, afectando la disponibilidad del 99Mo y provocando un desabastecimiento de 99mTc a nivel mundial. Para hacer frente al problema de la escasez de 99mTc, es importante revisar el método alternativo empleado para la producción de 99Mo de actividad específica media a baja mediante activación neutrónica. Hasta ahora, el uso de 99Mo proveniente de la activación neutrónica en los generadores 99Mo/99mTc comerciales ha sido un factor limitante para la producción de 99mTc con alta concentración radiactiva. Un enfoque prometedor que podría ayudar a mitigar este problema es el desarrollo de un material con una capacidad de adsorción de 99Mo superior a la de la alúmina. Con el fin de contribuir a garantizar un suministro seguro de 99mTc, en esta investigación se estudió el comportamiento de adsorción del 99Mo procedente de la activación neutrónica, en diferentes materiales: óxidos metálicos simples a base de Ti, Si y Zr y óxidos metálicos mixtos de Ti:Si y Ti:Zr con distintas proporciones molares (1:3, 1:1 y 3:1). Los óxidos metálicos simples y mixtos se prepararon por el método sol-gel y su caracterización estructural se llevó a cabo utilizando diversas técnicas analíticas: microscopía electrónica de barrido combinada con espectroscopia de rayos X de energía dispersiva (MEB-EDS), análisis de superficie específica (BET) y difracción de rayos X (XRD). Como resultado se obtuvieron óxidos amorfos y mesoporosos con superficies específicas superiores a las de los adsorbentes comerciales de referencia Al2O3 y TiO2. La afinidad y la capacidad de adsorción de los óxidos por el 99Mo se determinó aplicando el método de equilibrio batch en función de la concentración de Mo(VI) y del pH de la solución y los datos experimentales obtenidos se ajustaron a los IX modelos de isoterma de Langmuir y Freundlich por medio de un análisis de regresión no lineal efectuado con el software OriginPro 8.1. De acuerdo con los valores obtenidos en los experimentos batch, el 99Mo se retuvo de forma más fuerte y selectiva en los óxidos de Ti-100, Ti-115, Zr-115, y Ti:Zr-115 (3:1) a pH neutro y el 99mTc se pudo eluir fácilmente utilizando solución salina de NaCl al 0.9%. Los valores R2 resultantes del ajuste de los datos experimentales a los modelos de Langmuir y Freundlich sugieren que las isotermas de adsorción de Mo(VI) de los óxidos son más consistentes con el modelo de Freundlich, y que, bajo las condiciones experimentales estudiadas, la adsorción de 99Mo resultó favorable y ocurrió en forma de multicapas sobre una superficie heterogénea. El mecanismo de adsorción de 99Mo sobre los óxidos se estudió utilizando el modelo de capacitancia constante (CCM) con el software FITEQL 4.0. El estudio reveló que las principales especies asociadas con el proceso de adsorción a los valores de pH investigados fueron las MoO42-, y que la retención de molibdeno podía describirse como un proceso de intercambio iónico. Para evaluar la eficiencia de los óxidos Ti-100, Ti-115, Zr-115 y Ti:Zr-115 (3:1) como matrices adsorbentes del generador 99Mo/99mTc, se empacaron columnas cromatográficas con dichos óxidos y su rendimiento se evaluó siguiendo el perfil de elución del generador. De acuerdo con las desviaciones estándar obtenidas el radionúclido 99Mo no fue detectado en las soluciones eluídas. El rendimiento de elución para el 99mTc mostró el siguiente orden Ti-115 (89.6 %) > Ti:Zr-115 (3:1) (86.7 %) > Zr-115 (77.7 %). En todos los casos, los eluatos obtenidos fueron claros y presentaron valores de pH dentro de los límites recomendados por las farmacopeas de 6.3, 7.3 y 6.7 respectivamente.