ANÁLISIS ESTRUCTURAL DE CLATRATOS DE DIÓXIDO DE CARBONO

Abstract

En la presente tesis se llevo a cabo un estudio de la transición estable-inestable de los hidratos de dióxido de carbono (CO2) bajo distintas condiciones termodinámicas a través de Dinámica Molecular empleando el método de coexistencia directa de fases. Como primer paso se determinó aquellos modelos de dióxido de carbono y agua (H2O) que mejor reproducı́an la transición estable-inestable de los hidratos de CO2. Los modelos empleados para el CO 2 fueron EMP2, TraPPE y el propuesto por Zhang y Duan (ZD), mientras que para el H2O se usaron los modelos SPC, SPC/E, TIP4P y TIP4P/Ice. Se observó que los mejores resultados en la predicción de la transición estable-inestable de los hidratos se obtenı́a con los modelos TIP4P/Ice y TraPPE para el agua y CO 2 , respectivamente. Estos resultados presentaban una desviación promedio de 5 K con respecto a la evidencia experimental, una alternativa que se planteo para poder predecir de manera precisa los datos experimentales fue la de modificar la forma en que las moléculas de agua y dióxido de carbono interactuaban, es decir, se modificaron las reglas de combinación de Lorentz-Berthelot por un factor χ. Después de varias pruebas se determino que usando un χ = 1.06 con los modelos TraPPE y TIP4P/Ice era posible reproducir la estabilidad de los hidratos de CO2 en un rango de presiones de los 2 a 20 Mpa, mientras que usando χ = 1.03 se tenı́a un rango de 4 a 200 Mpa. Se observó que el modificar la forma en que interactúan las moléculas de CO2 con las de H2O tiene como efecto el volverlas cada vez menos afines conforme χ crecía, es decir, se promovía el efecto hidrófobo.Adicionalmente, se analizo el efecto que tiene un campo eléctrico externo sobre la estabilidad de los hidratos de CO2. Se observo que en este escenario el campo eléctrico puede servir tanto como un promotor como un inhibidor en la formación de los hidratos de CO2.